After en kort og udbød tid i hæren, hvor han blev venner med en anden musiker ved navn Billy Cox, flyttede Jimi til Clarksville, Tennessee, hvor han dannede et band. Lige fra begyndelsen den farverige Jimi Hendrix personlighed blev set af publikum med Hendrix lære at spille guitar med sine tænder i efterligning af andre guitar spillere fra den tid. Efter at have ganske svært ved at forsøge at leve i New York, Jimi blev en del af Isley Brothers band og begyndte at turnere, hvor han til sidst blev hyret som medlem af Little Richard opbakning group.
Meanwhile Chas Chandler, bassist med The Animals var søger at stoppe udføre og blive iværksætter. Han havde hørt en sang kaldet "Hey Joe", og var fast besluttet på at finde en kunstner til at optage det. Han lyttede til Jimi Hendrix spille det og besluttede at han havde fundet sin kunstner. Chandler hjalp Jimi flytte til London og fundet to engelske musikere, bassisten Noel Redding og trommeslageren Mitch Mitchell til at danne The Jimi Hendrix Experience.
Det var omkring dette tidspunkt, at Jimi begyndte at få bemærket af berømte britiske musikere som Cream, The Who, The Beatles og The Rolling Stones. "Hey Joe" blev The Jimi Hendrix Experience første single i 1966. De fulgte dette med Hendrix kompositioner "Stone fri "," Purple Haze "og" The Wind Cries Mary ". Den ukuelige showman i Jimi Hendrix kom ud og satte ild til sin guitar under en tørn som en del af farvel tour ved The Walker Brothers marts 1967.
I maj samme år Jimi Hendrix Experience udgivet deres første LP "Are You Experienced", som zoomet til toppen af hitlisterne, men måtte nøjes med nummer to spot bag The Beatles '"Sgt. Peppers Lonely Hearts Club Band". I juni 1967 Jimi optrådte på The Monterey Pop Festival at lade løs for første gang på musikelskere i Amerika. Hans over toppen etape persona og flamboyante guitar stil brændte hans billede i annaler hippiedom. Guitaren ødelægger hero var endelig ankom.
Den næste måned Jimi mødtes og fald